Após ter cumprido seu destino durante os eventos de Yuuki Yuuna wa Yuusha de Aru, o Clube dos Heróis da Escola Secundária Sanshu – composto por Yuuna Yuuki, Karin Miyoshi e as irmãs Fuu e Itsuki Inubouzaki – está de volta com força total, ajudando aqueles que necessitam onde quer que possam. Eles também ganharam uma nova integrante, uma heroína do passado chamada Sonoko Nogi. No entanto, eventualmente percebem que alguém que deveria estar com eles, Mimori Tougou, desapareceu; qualquer vestígio de sua existência desapareceu completamente, exceto pelas memórias das meninas.

Sem pistas sobre o paradeiro de Tougou, as meninas recuperam a habilidade de se transformar e iniciam a busca desesperada por sua amiga perdida. Mas o que encontram é mais chocante do que jamais poderiam imaginar, e as consequências de suas ações começam a mudar a vida como a conhecem.