Desde quando era criança, Tomoki Sakurai sempre acordava chorando após sonhar com um anjo. Sua amiga de infância, Sohara Mitsuki, fica preocupada com isso e decide procurar a ajuda de Eishirou Sugata, um excêntrico maníaco por céu. Ele conclui que o sonho de Tomoki está sem dúvida conectado ao que é conhecido como o Novo Mundo, uma anomalia flutuante que os cientistas não conseguiram entender.

Recrutando os primeiros membros do Clube de Descoberta do Novo Mundo, Eishirou marca um encontro para observarem o mistério no céu. Naquele dia, a vida pacífica de Tomoki é mudada para sempre quando uma menina estranha cai do céu e começa a chamá-lo de mestre.

Sora no Otoshimono acompanha as atividades diárias do Clube de Descoberta do Novo Mundo enquanto começam a aprender mais sobre os Angeloids que chegaram à Terra.